Erst die 1826 veröffentlichte „Harzreise", ein Reisebericht über eine Harzwanderung Heines, die sich auch mit den aktuellen politischen und literarischen Verhältnissen in Deutschland humoristisch-kritisch auseinander setzte, fand beachtliche Resonanz und begründete Heines Ruf als Schriftsteller. Im darauf folgenden Jahr erschien Heines zweite Gedichtsammlung, „Das Buch der Lieder".

Von 1827 bis 1831 lebte Heine in England und Italien sowie in verschiedenen Gegenden Deutschlands. In dieser Zeit verfasste er die Reiseskizzen, die zusammen mit der Harzreise die vier Bände seiner „Reisebilder" (1826-1831) ergeben. In diesen und anderen Prosawerken und mehr noch in seinen journalistischen Arbeiten wurde zunehmend Heines Sympathie für die demokratischen Ideen der Französischen Revolution greifbar. Heine erwies sich als unbestechlicher Beobachter der politischen Verhältnisse; seine Kritik richtete sich in erster Linie gegen das überalterte Feudalsystem der deutschen Königreiche und Duodezstaaten, bevorzugt dort, wo er selber als Publizist die Willkür obrigkeitlicher Zensur zu spüren bekam. Heine blieb sein Leben lang ein prominentes Opfer der Zensoren, und sein Verleger Julius Campe in Hamburg musste immer wieder alle Raffinesse aufbieten, damit neue Bücher seines Hausautors in Druck gelangten.

Als 1835 die gesamten Schriften des Jungen Deutschland verboten wurden, fiel auch Heine unter dieses Verdikt, obwohl sich seine Werke von den politischen Pamphleten und der Gebrauchslyrik dieser literarischen Gruppierung deutlich abheben. Bei aller scharfen Polemik gegen die deutschen Zustände ging es Heine nie allein um eine bürgerliche Revolution. Seine zeitkritischen Schriften kreisten stets auch um die Vision einer am Lebensgenuss orientierten Idealgesellschaft, weshalb er sich nie einer Partei oder Bewegung fest anschloss. So war es weniger Oppositionsgeist als Unbehagen am (auch antisemitischen) politischen Klima, die Heine 1831 als Korrespondent der Augsburger Allgemeinen Zeitung nach Paris gehen ließ, wo er bis auf zwei kurze Deutschlandreisen den Rest seines Lebens verbrachte.

In Paris schrieb Heine für mehrere deutsche Zeitungen und zählte bis zu seinem Tod 1856 zu den prominenten Mitgliedern der ortsansässigen deutschen Kolonie und war führenden Vertretern des kulturellen Lebens der Stadt, wie den Schriftstellern Honoré de Balzac und George Sand und Komponisten wie Louis Hector Berlioz und Frédéric Chopin freundschaftlich verbunden. 1841 heiratete er seine Geliebte Mathilde, ein französisches Ladenmädchen. 1844 erschien „Deutschland. Ein Wintermärchen", seine wohl bekannteste politische Satire, die, angeregt durch eine Reise von Paris nach Hamburg, aus der Sicht des Exilanten bissig-pointiert das Deutschland zur Zeit der Restauration kommentiert. Heine starb am 17. Februar 1856 in Paris.